W 1934 roku uczestniczył w rozmowach, a następnie podpisał porozumienie między Włoską Partią Komunistyczną a Włoską Partią Socjalistyczną.
Po wybuchu hiszpańskiej wojny domowej w 1936 roku udaje się do Hiszpanii, gdzie jest organizatorem, a następnie w latach 1936–1939 inspektorem generalnym brygad międzynarodowych wtedy używa pseudonimu Gallo. Po zakończeniu wojny w Hiszpanii wraca do Francji, gdzie zostaje zatrzymany i internowany w obozie w Le Vernet. Przebywa tam w latach 1939–1941, kiedy zostaje przekazany do Włoch. We Włoszech zostaje on internowany w obozie w Ventotene. W obozie tym przebywa do momentu upadku Mussoliniego i opuszcza obóz 25 lipca 1943 roku.
Po zajęciu północnych Włoch przez Niemców i powstaniu tam Republiki Salò Longo stanął na czele organizowanych przez Włoską Partię Komunistyczną Brygad Garibaldiego, które w krótkim czasie stały się główną siłą włoskiego ruchu oporu.