Dostrzeżony przez Brytyjczyków, w 1942 r. zgłosił się do amerykańskiej ambasady z propozycją współpracy i został przyjęty. Ze względów bezpieczeństwa został wówczas przerzucony do Anglii, gdzie został pełnoprawnym agentem specjalnym XX-Committee. W Londynie oddano go pod opiekę agenta władającego językiem hiszpańskim, Tomása Harrisa. We współpracy z Harrisem Pujol rozwinął siatkę fikcyjnych informatorów, obejmującą łącznie 27 wymyślonych osób. Przekazywane przez niego informacje sprawiły, że cieszył się dużym zaufaniem Niemców, co podkreśliła zgoda, by przekazywał swoje raporty drogą radiową.
Wziął udział w operacji Quicksilver (uzupełnienie operacji Fortitude), której zadaniem było oszukanie Niemców co do miejsca i czasu lądowania aliantów we Francji (D-Day). Pujol przekonał Niemców, że lądowanie w Normandii lub Bretanii będzie miało charakter rozpoznawczy i dywersyjny, podczas gdy właściwy desant zostanie wysadzony w Pas-de-Calais. Niemcy do końca wierzyli raportom Pujola, uważany był przez nich za ich najlepszego agenta działającego w Wielkiej Brytanii, planowali m.in. jego ucieczkę do Niemiec, a w nagrodę dostał od Niemców 20 tysięcy dolarów.