Przed sezonem 2019/2020 został zatrudniony jako asystent Niko Kovača w Bayernie Monachium. 3 listopada 2019 po przegranej 1:5 z Eintrachtem Frankfurt klub poinformował o rozstaniu z Kovacem, jednocześnie ogłaszając, że Flick tymczasowo przejmie obowiązki pierwszego trenera do czasu ogłoszenia nazwiska następcy Chorwata.
3 kwietnia 2020 Bayern poinformował, że Flick pozostanie na stanowisku na stałe. Niemiec podpisał kontrakt ważny do 30 czerwca 2023. Już w pierwszym sezonie pracy, jako jedyny w historii niemiecki szkoleniowiec zdobył z Bayernem sekstet, wygrywając Mistrzostwo Niemiec, Puchar Niemiec, Ligę Mistrzów, Superpuchar Niemiec oraz Superpuchar UEFA. W lutym 2021 wygrał również z Bawarczykami Klubowe Mistrzostwa Świata. 17 kwietnia 2021 poinformowano, że po zakończeniu sezonu odejdzie z Bayernu. Jako powód wskazał chęć pracy jako selekcjoner niemieckiej drużyny narodowej.
11 lipca 2021 został selekcjonerem reprezentacji Niemiec. Został zwolniony z funkcji selekcjonera we wrześniu 2023 roku. 29 maja 2024 został trenerem FC Barcelony, podpisując dwuletni kontrakt. 12 stycznia 2025 po pokonaniu Realu Madryt (5:2) w finale Superpucharu Hiszpanii zdobył swoje pierwsze trofeum jako trener FC Barcelony.