głos kobiecej rozkoszy uważano wówczas powszechnie za nieobyczajne i zabroniono jego nadawania w Hiszpanii, Islandii, Jugosławii, Szwecji, Włoszech i Wielkiej Brytanii.
W 1965 roku jego kompozycja „Poupée de cire, poupée de son” w wykonaniu 18-letniej wtedy France Gall reprezentowała Luksemburg w finale 10. Konkursu Piosenki Eurowizji organizowanego w Neapolu, który ostatecznie wygrała po zdobyciu 32 punktów, w tym najwyższych not pięciu punktów z Holandii, Niemiec, Austrii i Finlandii.
Pisał piosenki dla największych gwiazd estrady swoich czasów, m.in.: Juliette Gréco, Françoise Hardy, France Gall, Isabelle Adjani i dla Vanessy Paradis w początkach jej kariery, której patronował.
W 1978 roku na Jamajce Gainsbourg nagrał płytę Aux Armes et caetera, gdzie przerobił Marsyliankę na reggae.
W 1984 roku, wspólnie z 13-letnią wówczas córką Charlotte, nagrał piosenkę „Lemon Incest” („lemon zest” oznacza skórkę cytryny, „incest” – kazirodztwo). Na zdjęciach z tamtego okresu Charlotte wyglądała jak kochanka Serge’a. „Kazirodztwo?