W 1831 w ramach Muzeum Czeskiego zainicjował powstanie Macierzy Czeskiej.
Za sprawą Šafárika rozpoczął pracę jako archiwista księcia Kaspara von Sternberga, a w 1829 desygnowano go na stanowisko historyka Królestwa, co władze wiedeńskie zatwierdziły dopiero po 10 latach. W tym czasie ukazywały się poszczególne tomy jego głównego dzieła Dzieje narodu czeskiego w Czechach i na Morawach, które w oparciu o badania archiwów czeskich i innych krajów opisywało historię Królestwa do utraty suwerenności w roku 1526. Pierwszy tom wydano po niemiecku w 1836. Ostatni, piąty w 1867 w języku czeskim. Po zniesieniu cenzury w 1848 tomy poddane jej ingerencji ze względu na treści poświęcone dziejom husytyzmu zostały ponownie wydane w oryginalnym brzmieniu.
W czasie Wiosny Ludów zaangażował się politycznie. Deklarując narodowość czeską, odmówił wzięcia udziału w obradach niemieckiego parlamentu frankfurckiego. Brał udział w praskim Zjeździe Słowiańskim w 1848 i był głównym twórcą jego „Manifestu do narodów Europy”. Jesienią tego roku był posłem obradującego w Kromieryżu parlamentu austriackiego. Jako zwolennik austroslawizmu opowiadał się za federacją krajów południowoniemieckich oraz ludów krajów habsburskich.