Jej kolejny francuskojęzyczny album Le Jour Oú la Colombe z 1967 przyniósł jej status supergwiazdy we Francji. Album zawiera najsłynniejsze wykonanie piosenki „Guantanamera”. W 1968 prowadziła program rozrywkowy Nana and Guests w brytyjskiej telewizji. W 1969 ukazał się brytyjski longplay artystki Over and Over.

Późniejsze lata thumb|Nana Muschuri podczas koncertu, 2012 W latach 70. i 80. Nana Muschuri wydała wiele albumów płytowych a także odbyła liczne trasy koncertowe w Europie, Azji, USA i Kanadzie. Wiele z jej utworów zajmowało wysokie pozycje w rankingach. W latach 90. poświęciła się działalności politycznej i charytatywnej.

W 1993 została mianowana ambasadorem dobrej woli przy ONZ po zmarłej aktorce Audrey Hepburn. Jej pierwszą misją było zbadanie losów dzieci podczas wojny domowej w Jugosławii. Zorganizowała wiele koncertów charytatywnych w Szwecji i Belgii. W 1994 została wybrana na deputowaną do Parlamentu Europejskiego IV kadencji z listy centroprawicowej partii Nowa Demokracja.

W 2004 zapowiedziała zakończenie kariery w ciągu kolejnych dwóch lat. Jako powód odejścia ze sceny podaje chęć zakończenia kariery w dobrej formie wokalnej. W latach 2005–2008 zagrała pożegnalną trasę koncertową obejmującą występu w wielu krajach, w tym m.in. finałowe koncerty zorganizowane 23 i 24 lipca 2008 roku w Atenach.