W stolicy Argentyny pisarz osiągnął dojrzałość zawodową, która osiągnęła szczyt podczas pobytu w dżungli. Otrzymał pracę jako nauczyciel w egzaminacyjnych Colegio Nacional de Buenos Aires.
Misiones i Chaco W marcu 1903 roku został mianowany nauczycielem języka hiszpańskiego w British School w Buenos Aires. W czerwcu tego samego roku stał się ekspertem w dziedzinie fotografii i chciał towarzyszyć Leopoldo Lugonesowi w wyprawie do Misiones, która była finansowana przez Ministerstwo Edukacji. Celem wyprawy było zbadanie przez Lugonesa ruin wypraw misji jezuickich w tamtejszej prowincji. Doskonałość Quirogi jako fotografa sprawiła, że Lugones zgodził się go zabrać, a Urugwajczyk był w stanie udokumentować tę odkrywczą podróż na zdjęciach.
Rozpoznawalność Po powrocie do Buenos Aires i po nieudanych doświadczeniach w Chaco, Quiroga zajął się opowiadaniami i w 1904 roku opublikował książkę El crimen de otro, która była w widoczny sposób inspirowana stylem Edgara Allana Poe.