Niechęć do jezuitów i ich rozumienia łaski zbliżała Jansena do protestantyzmu – mimo to postanowił jednak pobić go jego własną bronią, wykazując, że katolicy mogą interpretować Pismo Święte w podobny pobożnościowy i mistyczny sposób. Stało się to głównym przedmiotem jego wykładów gdy w 1630 został profesorem teologii biblijnej w Lowanium. Na tych samych zagadnieniach koncentruje się jego najważniejsze dzieło Augustinus, obszerny traktat o teologii św. Augustyna, który ukończył krótko przed śmiercią. Prace nad tym dziełem były jego głównym zajęciem od czasu powrotu do Lowanium.
Jansen nie chciał przez całe życie być tylko uczonym, miał też ambicje polityczne. Marzył o zrzuceniu przez Belgię panowania hiszpańskiego i utworzeniu katolickiej republiki na wzór Zjednoczonych Prowincji. Jego poglądy stały się znane Hiszpanom, co skłoniło go do napisania filipiki Mars Gallicus (1635), gwałtownego ataku na ambicje polityczne Francji, w szczególności na brak zainteresowania kardynała Richelieu wobec ogólnoeuropejskich interesów katolicyzmu. Mars Gallicus ściągnął we Francji niechęć na teologów mających wspólne poglądy z Jansenem, ale odwrócił od niego gniew Madrytu: w 1636 papież mianował go biskupem Ieper w zachodniej Flandrii.