Front ponownie rozbity (okrążone 16, 19 i 20 Armia) w bitwie pod Smoleńskiem, zmuszony został do odwrotu na wschód od Smoleńska.
Na początku października 1941 roku w trakcie niemieckiej operacji „Tajfun” połowa wojsk Frontu uległa likwidacji w rejonie Wiaźmy (16 Armia, 19 Armia i 20 Armia), a druga połowa (22 Armia, 29 Armia i 30 Armia) została odrzucona na północny wschód i od 19 października 1941 roku została przejęta przez nowo powstały Front Kaliniński. W okresie 30 września – 13 listopada wraz z Frontem Rezerwowym, Północno-Zachodnim i Briańskim toczył walki obronne na dalekich przedpolach Moskwy. Od końca października do grudnia 1941 roku w skład Frontu weszły całkowicie nowe armie z rezerwy Naczelnego Dowództwa. 10 października w skład Frontu włączono Front Rezerwowy, a prawe skrzydło Frontu przeszło do Frontu Kalinińskiego.
Od 9 grudnia 1941 roku wraz z Frontem Kalinińskim i Południowo-Zachodnim wykonał udaną kontrofensywę pod Moskwą (skład Frontu: 1 Armia Uderzeniowa, 5 Armia, 10 Armia, 16 Armia, 20 Armia, 33 Armia, 43 Armia, 49 Armia i 50 Armia).