W 1946 odszedł z US Navy. Wrócił do Laboratorium Fizyki Stosowanej. Zorganizował i prowadził zespół do badań na dużych wysokościach. Używał przechwyconych po II wojnie światowej rakiet V-2. Były one jednak za ciężkie i nie mogły osiągnąć odpowiedniej wysokości. W tej sytuacji Van Allen zaprojektował własną rakietę, złożoną z elementów wojskowych pocisków Aerojet WAC Corporal i stworzonych dla marynarki Bumblebee. Nazwano ją "Aerobee". Były odpalane z 53-metrowych wież. Mogły osiągnąć wysokość 130 km z ładunkiem 68 kg. W latach 1946–1951 pod kierownictwem Van Allena i jego współpracownika Ernsta Krause wystrzelono 48 rakiet V-2 i 30 Aerobee.
W 1949 roku ogłosił razem z kmdr. Lee Lewisem, kmdr. G. Halvorsonem i S. Fredem Singerem pomysł "Rockoon" – połączenia balonu meteorologicznego z rakietą. Rakieta miała być odpalana, gdy balon osiągnie odpowiednią wysokość. Dzięki temu rakiety docierały wyżej niż kiedy startowały z ziemi. Sama nazwa "rockoon" powstała z połączenia słów rakieta (rocket) i balon (baloon).