Wkrótce został obersztlejtnantem (Oberstleutnant – odpowiednik podpułkownika) i wykazał się niezwykłą odwagą w bitwie na Białej Górze pod Pragą (8 listopada 1620). W następnym roku walczył przeciw Mansfeldowi w zachodnich Niemczech, a w 1623 został pułkownikiem regimentu kirasjerów, nazwanych później „papenheimowcami” (Pappenheimer)Utrwalonych w europejskiej kulturze słowa dzięki znanemu powiedzeniu ze sztuki Schillera (Śmierć Wallensteina, akt III): Daran erkenn’ ich meine Pappenheimer („Po tym poznaję moich pappenheimowców”), co w przenośni wyraża uznanie dla czyjejś wierności.. W tym samym roku poprowadził wojska do Włoch i wspomagał działania Hiszpanów w Lombardii i Gryzonii. Sławę przyniosła mu zwłaszcza długa i bohaterska obrona pozycji w Riva del Garda.

W 1626 elektor Bawarii Maksymilian I, przywódca Ligi Katolickiej, wezwał go do Niemiec, powierzając stłumienie niebezpiecznego powstania, jakie wybuchło w Górnej Austrii. Podjąwszy się tego zadania, Pappenheim pokonywał wojska powstańcze mimo ich rozpaczliwego oporu, i stłumił rebelię w ciągu kilku tygodni ze szczególnym okrucieństwem (np. w Eferding, Gmunden, Vöcklabruck oraz Wolfsegg w okresie 15-30 listopada 1626). Następnie pełnił służbę pod komendą hr. von Tilly w działaniach przeciw królowi Danii Chrystianowi IV;