W 1999 roku, mając osiemnaście lat Kelly podjęła pracę jako prezenterka w programach dla nastolatków w stacjach: MTV, Granada Television i Trouble TV. W styczniu 1999 roku została wybrana w miejsce Denise van Outen jako współprowadząca, wraz z Johnny Vaughanem do programu The Big Breakfast na Channel 4 brytyjskiej telewizji. Jednak już w lipcu tego samego roku, Brook opuściła program i zakomunikowano, iż została zwolniona po serii gaf oraz problemów z czytaniem i wymawianiem słów wielosylabowych wyświetlanych na prompterze.
W roku 2000 Brook zadebiutowała na dużym ekranie u boku Matthew Rhysa, Sienny Guillory, Tima Curry i Jasona Donovana w dreszczowcu Pod wpływem (Sorted), gdzie można ją zobaczyć w roli Sarah wplątanej w scenę lesbijską. Niedługo potem wystąpiła jako Marisa Tavares w kanadyjsko-brytyjskim horrorze Rozpruwacz: List z Piekła (Ripper: Letter from Hell, 2001) z A.J. Cook, Bruce’em Paynem i Claire Keim. Pojawiła się też w roli dziewczyny Lexa Luthora, przyjaciela Clarka Kenta w czterech odcinkach pierwszego sezonu amerykańskiego serialu science fiction Tajemnice Smallville (Smallville, 2002). Następnie otrzymała rolę przyjaciółki Lyle’a w filmie Włoska robota (The Italian Job, 2003) z Charlize Theron i Donaldem Sutherlandem.