W sezonie 2001/2002 wywalczył sobie miejsce w podstawowym składzie. Latem 2002 w zespole Herthy nastąpiła zmiana na stanowisku pierwszego trenera. Röbera zastąpił Holender Huub Stevens, ale i on widział Šimunicia w pierwszym składzie na środku obrony. W sezonie 2002/2003 Šimunić zagrał w 22 meczach ligowych, a 7 grudnia 2002 zdobył swoją premierową bramkę w Bundeslidze. Był to gol strzelony głową w 25. minucie dający prowadzenie Hercie w meczu przeciwko VfL Wolfsburg (Hertha ostatecznie zremisowała to spotkanie 2:2). Na koniec sezonu drużyna z Berlina zajęła ponownie 5. miejsce. Od sezonu 2009/2010 do końca sezonu 2010/2011 był zawodnikiem TSG 1899 Hoffenheim, gdzie trafił za 7 mln euro. W latach 2011–2014 grał w Dinamie Zagrzeb, po czym zakończył karierę.