W 1962 roku Amerykański Instytut Aeronautyki i Astronautyki przyznał mu nagrodę im. Octave’a Chanute’a, a w 1966 – Astronautics Award. Otrzymał również NASA Exceptional Service Medal i nagrodę im. Johna J. Montgomery’ego.
17 września 1962 został przyjęty do zespołu astronautów. Wraz z Armstrongiem do drugiej grupy NASA zostali przyjęci: Frank Borman, Charles Conrad Jr., James A. Lovell Jr., James A. McDivitt, Elliott M. See Jr., Thomas P. Stafford, Edward Higgins. White II i John W. Young. Miał wylatane 2400 godzin w powietrzu, z czego około 900 w odrzutowcach. Był jedynym z dziewiątki, który latał w samolocie z silnikiem rakietowym. W programie Gemini pracował nad udoskonalaniem pojazdów treningowych, symulujących lot kosmiczny i lądowanie na Księżycu. Był rezerwowym pilotem dowodzącym w misji Gemini 5, pilotem dowodzącym wyprawy Gemini 8, podczas której po raz pierwszy w dziejach astronautyki połączono na orbicie dwa pojazdy – manewr, który zapewnił człowiekowi bezpieczny powrót z Księżyca, rezerwowym pilotem dowodzącym w Gemini 11, rezerwowym dowódcą w misji Apollo 8, a przede wszystkim dowódcą Apollo 11 i pierwszym człowiekiem stąpającym po Księżycu (21 lipca 1969 o 2:56 UTC).