Nieco słabsze wyniki w 2004 sprawiły, że wypadła z czołowej pięćdziesiątki rankingu (na koniec sezonu nr 66), a rok później także z pierwszej setki. Do jej najważniejszych osiągnięć w tym okresie należy zaliczyć IV rundę Wimbledonu w 2004 (po raz szósty w karierze). W sezonie 2004 udanie startowała w deblu, co zaowocowało najwyższym miejscem w klasyfikacji gry podwójnej – nr 15 (we wrześniu 2004). Była m.in. w finale w Montrealu (Canadian Open) i ćwierćfinale US Open, w obu przypadkach w parze z Liezel Huber.
Latem 2006 Tanasugarn przeszła z powodzeniem eliminacje na Wimbledonie, a następnie dotarła do III rundy, w której uległa Polce Agnieszce Radwańskiej.
W czerwcu 2008 odniosła drugie zwycięstwo turniejowe w karierze. W finale w ’s-Hertogenbosch pokonała Rosjankę Dinarę Safinę 7:5, 6:3. Następnie odnotowała najlepszy występ w karierze w turniejach wielkoszlemowych – dotarła do ćwierćfinału Wimbledonu. Tanasugran wyeliminowała z turnieju: Czeszkę Petrę Cetkovską, Rosjankę Wierę Zwonariową rozstawioną z numerem 13, reprezentantkę Nowej Zelandii Marinę Erakovic oraz numer 2 tego turnieju, czyli Serbkę Jelenę Janković. Tajka oddała Janković tylko 5 gemów, wygrywając 6:3, 6:2.