Kariera muzyczna W 1965 roku Leandros wydała swój debiutancki singiel „Messer, Gabel, Schere, Licht”, który skomponował i wyprodukował jej ojciec. Niedługo potem został on także jej menedżerem. W 1966 roku wydała swoją pierwszą płytę długogrającą zatytułowaną Songs und Folklore. W 1967 roku przyjęła propozycję nagrania utworu „L'amour est bleu”, z którym reprezentowała Luksemburg podczas finału 12. Konkursu Piosenki Eurowizji, zajmując ostatecznie czwarte miejsce. Po udziale w widowisku nagrała singiel w kilku innych wersjach językowych: niemieckiej („Blau wie das Meer”), angielskiej („Love Is Blue”), włoskiej („L'amore è blu”) i niderlandzkiej („Liefde is zacht”). Piosenka doczekała się także wielu nowych aranżacji wykonanych przez innych artystów.
W tym samym roku Leandros wydała kolejne dwa albumy studyjne – A Taste of Vicky oraz L'amour est bleu, a potem następne płyty: francuskojęzyczną Le temps des fleurs (1968), greckojęzyczne Wiki (1968) i I mikri mas istoria (1969) oraz niemieckojęzyczne Ich glaub' an dich (1969), Ich bin (1971) (wydaną także w greckiej wersji językowej jako Wiki oraz w angielskiej jako I Am) oraz Vicky Leandros (1972) (która ukazała się także w angielskiej wersji językowej pod tym samym tytułem.