W 1953 Hugh Hefner założył magazyn „Playboy”, w którego wydaniu z lutego 1955 Jayne figurowała jako Playmate miesiąca. Dzięki sesjom zdjęciowym z jej udziałem lutowy numer cieszył się dużą popularnością a kariera Mansfield nabrała rozpędu. Niedługo później wzięła udział w zdjęciach do kalendarza Playboya. W magazynie pojawiała się każdego lutego w latach 1955–1958 i ponownie w 1960. W sierpniu 1956 Paul Mansfield wystąpił na drogę sądową domagając się wyłącznego prawa do opieki nad dzieckiem. Próbował udowodnić, że naga sesja zdjęciowa w Playboyu świadczyła o niezdolności Jayne do pełnienia roli matki.
Kariera filmowa thumb|Mansfield na premierze Will Success Spoil Rock Hunter? w Szwecji w 1957 Pierwszym występem Mansfield w telewizji była rola dziewczyny przy fortepianie w jednym z odcinków serialu CBS Lux Video Theatre (1954). Po raz pierwszy w filmie zagrała w 1955 roku grając drugoplanową rolę w niskobudżetowym dramacie Kobieca dżungla z Johnem Carradine'em. Za udział w produkcji otrzymała 150 dolarów. W lutym 1955 menedżer i rzecznik prasowy Jayne, Jim Byron, wynegocjował siedmioletni kontrakt z Warner Brothers, który gwarantował aktorce 250 dolarów tygodniowo.