W 1930 została wydana jego najbardziej znana książka The Principles of Quantum Mechanics (Podstawy mechaniki kwantowej). Zawierała ona pierwszy systematyczny wykład teorii operatorów liniowych jako uogólnienia formalizmów wprowadzonych przez Erwina Schrödingera i Wernera Heisenberga. W książce tej Dirac wprowadził także zapis wektorów ket i bra, stosowany dzisiaj powszechnie w fizyce.
Wysunął on hipotezę, że pusta przestrzeń stanowi ocean nieskończenie wielu cząstek. „Krople” tego oceanu wyskakujące ponad powierzchnię to cząstki fizyczne, natomiast „bąbelki” próżni pod powierzchnią to antycząstki. Z tego powodu uznaje się go za odkrywcę antymaterii. Hipoteza ta okazała się nieprawdziwa, gdyż nie przewidywała istnienia cząstek niepodlegających zakazowi Pauliego.
Poglądy religijne Dirac powiedział kiedyś: „Bóg użył pięknej matematyki do stworzenia świata.” Heisenberg wspominał przyjacielską rozmowę wśród młodych uczestników w 1927 Konferencji Solvaya na temat Einsteina i Plancka poglądów na religię. Wzięli w niej udział Wolfgang Pauli, Dirac i Heisenberg. Wkładem Diraca była krytyka politycznej manipulacji dokonywanej przez zorganizowane religie. Bohr docenił jej przejrzystość, gdy Heisenberg mu później o niej opowiedział. Między innymi Dirac powiedział: