Arnim należy do reprezentantów romantyzmu politycznego i krytyków racjonalizmu oświecenia. Twierdził, że należy ograniczyć powszechną edukację, która powoduje, że prosty lud poddaje się wpływom innych kultur i zatraca świadomość własnych tradycji narodowych. Prowadziło to do idealizacji średniowiecza i czasów cesarstwa, a jednocześnie stanowiło wyraz dążenia do zjednoczenia Niemiec.
Dzieła Hollin's Liebeleben (1802); Ariel's Offenbarungen (1804); Kriegslieder (1806); Das Knaben Wundernhorn (1806 i 1808; z Clemensem Brentano; wyd. polskie: Cudowny róg chłopca, wybór, przeł. Robert Stiller, PIW 1985); Tröst Einsamkeit (1808); Der Wintergarten (1809); Mistris Lee (1809); Armut, Reichthum, Schuld und Buße der Gräfin Dolores (1810); Halle und Jerusalem (1911); Isabella von Ägypten. Kaiser Karl des Fünften erste Jugendliebe (1812); Schaubühne (1813); Die Kronenwächter (1817); Der tolle Invalide auf dem Fort Ratonneau (1818); Fürst Ganzgott und Sänger Halbgott (1818); Die Gleichen (1819); Die Majoratsherren (1819); Owen Tudor (1820); Landhausleben (1826); Die Päpstin Johanna (1846;