Po klęsce Rosji w wojnie krymskiej i śmierci Mikołaja I w 1855 założył czasopismo „Polarnaja Zwiezda”, nawiązujące do tradycji dekabrystów. W lipcu 1857 rozpoczął z Ogariowem druk „Kołokoła”, który kolportowany do Rosji stał się potężnym czynnikiem radykalizacji nastrojów. Od wydania manifestu carskiego w 1861 dotyczącego reformy uwłaszczeniowej, Hercen przeszedł na stanowisko rewolucyjnych demokratów, planując sojusz z Czernyszewskim, który został jednak wykluczony z życia społeczno-politycznego Rosji. Hercen zaś kładł podwaliny pod przyszły radykalny ruch narodnicki w Rosji. Wówczas też współpracował z Michaiłem Bakuninem.
Na przełomie lat 1861/1862 powstała pierwsza „Ziemla i Wola”, na którą wpływ miały poglądy Hercena. W 1863 poparł powstanie styczniowe, co spowodowało protesty emigracji rosyjskiej i utratę przez „Kołokoł” połowy abonentów.. W 1867 pismo, wobec braku zainteresowania, zostało zamknięte.
W latach 1852–1868 Hercen stworzył Rzeczy minione i rozmyślania, literacką kronikę własnego życia, ale też życia ideowego Rosji i Europy. Gustaw Szpet pisał:
Życie prywatne W tym czasie rozgrywał się również osobisty dramat Hercena związany ze śmiercią żony. 17-letnia córka Hercena popełniła samobójtwo.