W 1993 prowadził kampanię wyborczą emigracyjnego kandydata na prezydenta Litwy Stasysa Lozoraitisa, włączył się również w kampanię umiarkowanych ugrupowań prawicowych w wyborach parlamentarnych w 1996. W 1997 został wpisany na ostatnie miejsce listy wyborczej Litewskiego Związku Centrum w wyborach do rady miejskiej w Szawlach.
W 1997 wystartował jako niezależny w wyborach prezydenckich. Po pierwszej turze znacząco przegrywał z Artūrasem Paulauskasem, jednak w drugiej, przeprowadzonej 4 stycznia 1998, pokonał kontrkandydata, uzyskując 50,4% głosów. Opowiadał się za akcesją Litwy do NATO i Unii Europejskiej. 5 stycznia 2003 przegrał drugą turę kolejnych wyborów prezydenckich. Jego kontrkandydat, były premier Rolandas Paksas, dostał wówczas 54,7% głosów. Nowy prezydent już w 2004 został złożony z urzędu w wyniku procedury impeachmentu, co skutkowało przedterminowymi wyborami. W drugiej turze z 27 czerwca 2004 Valdas Adamkus wynikiem 52,7% głosów pokonał Kazimirę Prunskienė. Drugą prezydencką kadencję zakończył 12 lipca 2009.
W latach 1951−2023 żonaty z Almą Adamkienė.