Athelstan starał się roztoczyć swoją zwierzchność nad wszystkimi królami brytyjskimi. Udało mu się narzucić silną zwierzchność królom walijskim, którzy towarzyszyli mu podczas jego kampanii wojennych. Athelstan roztoczył władzę królów Wesseksu nad Kornwalią. Starał się również podporządkować królestwa na północy Wysp Brytyjskich. W 933 r. najechał na królestwo Strathclyde. Spowodowało to zawiązanie koalicji władcy Duńczyków z północy, Olafa III, oraz króla Szkocji, Konstantyna II. Athelstan stawił czoło koalicji i pokonał ją w 937 r. pod Brunanburh.
Athelstan prowadził aktywną politykę zagraniczną. Jego siostra, Edyta, poślubiła późniejszego cesarza Ottona I. Na dworze Athelstana gościli król Franków Zachodnich Ludwik IV Zamorski, książę Bretanii Alan II Krzywobrody i król Norwegii Haakon Dobry. Posiadał również wiele cennych relikwii, takich jak miecz Konstantyna Wielkiego i włócznię Karola Wielkiego.
Był pierwszym władcą Wesseksu, który przybrał tytuł "króla całej Brytanii", rex totius Britanniae. W niektórych dokumentach tytułuje się również basileusem.