Wysoko ceniony przez przełożonych w 1919 r. został wysłany do Stanów Zjednoczonych na studia językowe na Uniwersytecie Harvarda, które ukończył dwa lata później. W 1922 roku był członkiem japońskiej delegacji w konferencji waszyngtońskiej, która negocjowała traktat waszyngtoński z 1922 rokuJohnattan Parshall: Shattered Sword. s. 75. W 1925 został attaché morskim w USA (w stopniu komandora), dzięki czemu miał okazję dobrze poznać ten kraj. Odwiedzał wówczas m.in. fabryki samochodów w Detroit i pola naftowe w Teksasie. Funkcję tę pełnił do 1928. Yamamoto zafascynowany był Abrahamem Lincolnem i napisał jego biografię.
Wkrótce potem po raz pierwszy objął dowództwo okrętu, był nim lekki krążownik Isuzu, a następnie powierzono mu lotniskowiec Akagi. W 1930 r. awansowano go do stopnia kontradmirała i oddano dowództwo 1. Floty Powietrznej. W grudniu 1936 r. został wiceministrem marynarki wojennej. Rozpoczął wówczas forsowanie rozbudowy infrastruktury lotnictwa morskiego i naciskał na rozbudowę floty lotniskowców. Yamamoto był zagorzałym zwolennikiem budowy lotniskowców jako głównej siły bojowej floty wojennej i całkowitym przeciwnikiem budowy pancerników.