W 1990 kandydował w wyborach na prezydenta Peru z ramienia liberalnego Ruchu Wolności. W pierwszej turze głosowania, 8 kwietnia, nieznaczną liczbą głosów wyprzedził Alberta Fujimoriego z sojuszu wyborczego Cambio 90. Przegrał z nim w drugiej turze, która odbyła się 10 czerwca. Llosa w wyborach prezentował program liberalny, kojarzony z elitami wielkich miast. Z kolei Fujimori odwoływał się do retoryki populistycznej z elementami indygenistycznymi. Llosa wielokrotnie wypowiadał się przeciwko indygenizmowi jako ruchowi społeczno-kulturowemu. Indygenizm jego zdaniem jest ruchem antynowoczesnym, starającym się utrwalać prymitywne przesądy, i w pewnej mierze rasistowskim. Jako taki nie ma wartości dla współczesnego życia społecznego. Te wypowiedzi Llosy spowodowały, że jest on często traktowany jako przeciwnik Indian (anti indio).
W następnych latach dzielił swe życie pomiędzy okresy w ojczystym kraju i na emigracji. Publikował powieści, szkice i artykuły publicystyczne, wykłada, prowadzi programy telewizyjne. Zasiadał w jury konkursu głównego na 29. MFF w Cannes (1976) oraz na 51. MFF w Wenecji (1994).