W 1969 napisał piosenkę „Penina” dla Carlosa Mendesa.
12 lipca 1966 z Lennonem odebrał trzy nagrody muzyczne im. Ivora Novella za utwory: „Help!”, „Yesterday” i „We Can Work It”. W tym samym roku skomponował z George’em Martinem muzykę do filmu Nowożeńcy (The Family Way, 1967). W latach 60. zaczął pracować jako producent muzyczny; współtworzył piosenki m.in. Mary Hopkin, Billy’ego Prestona, Jackiego Lomaxa, Brute’a Force’a oraz zespołów: Cliff Bennett and the Rebel Rousers, Badfinger, Black Dyke Mills Band, Trash i The Fourmost.
W październiku 1969 rozgłośnia radiowa WKNR w Detroit przekazała informację o śmierci McCartneya, co rozpoczęło serię kolejnych teorii spiskowych wokół rzekomych okoliczności zgonu artysty. McCartney w odpowiedzi na plotki udzielił wywiadu tygodnikowi „Life” i wziął udział w okładkowej sesji zdjęciowej z żoną i dziećmi.
10 kwietnia 1970 ogłosił w wywiadzie dla czasopisma „Daily Mirror”, że odchodzi z The Beatles. Tydzień później wydał pierwszy solowy album, zatytułowany po prostu McCartney, który w miesiąc od premiery rozszedł się w nakładzie 1 mln egzemplarzy, mimo że zebrał chłodne recenzje od krytyków i widzów. Mc Cartney umieścił na płycie m.in. utwór „Maybe I’m Amazed”, który zajął 338.