Jednak jego zainteresowanie w tym kierunku rozwijały się stopniowo. Antropologia przerodziła się w jego pasję dopiero kiedy jako student pracował nad badaniami o Eskimosach i Czinukach w Nowym Jorku. W tym czasie Kroeber zaczął również uczestniczyć w innych kursach antropologicznych. Prowadził wówczas badania terenowe wśród plemion Arapaho, Ute, Szoszon i Banok. W 1897 roku został magistrem filologii angielskiej na Uniwersytecie Columbia, a temat jego pracy brzmiał The English Heroic Play. W latach 1897–1899 pracował jako asystent nauczyciela. Na swoich kursach nauczał o XVIII-wiecznej literaturze angielskiej. Wiosną 1901 roku obronił doktorat.
W 1901 roku Alfred Kroeber przybył na Uniwersytet Kalifornijski w Berkeley. Z tym miejscem związał się jako naukowiec i dydaktyk do końca swojego życia. W latach 1916–1946 był tam profesorem antropologii, a w 1919 roku został profesorem zwyczajnym. Ponadto od 1909 roku był kuratorem Uniwersyteckiego Muzeum Antropologicznego, a od 1923 roku jego dyrektorem. W 1917 roku założył Amerykańskie Towarzystwo Antropologiczne, któremu przez wiele lat przewodniczył. W 1946 roku został profesorem emerytowanym na Uniwersytecie Kalifornijskim. Poglądy badacza Kroeber uważał się jednocześnie za humanistę i przyrodnika.