W czasie swoich badań przewidział, że węgiel drzewny będzie przewodzić prąd elektryczny, zaobserwował także związek elektryczności z przemianami chemicznymi. Dzięki tym eksperymentom został w 1766 r. członkiem Royal Society.
W 1767 r. wrócił do pracy duchownego w Mill Hill Chapel w Leeds, a jednocześnie zaczął intensywne eksperymenty chemiczne. Między 1772 i 1790 r. opublikował 6 tomów Experiments and Observations on Different Kinds of Air, a także kilkanaście artykułów w wydawanym przez Royal Society Philosophical Transactions o gazach. Priestley wprowadził do chemii gazów, gdzie wyróżniano wówczas powietrze, dwutlenek węgla i wodór, teorię flogistonu. Dzięki umiejętności zaprojektowania i obsługi aparatury Priestley wyizolował i odkrył azot, amoniak, tlenek azotu, dwutlenek azotu, podtlenek azotu, dwutlenek siarki, chlorowodór, tetrafluorek krzemu i tlenek węgla i za te prace został wyróżniony w 1773 r. przez Royal Society prestiżowym Medalem Copleya.