w 1931 roku otrzymał agregację z filozofii. Po kilku latach nauczania filozofii w gimnazjach w Mont-de-Mersan i Laon, namówiony przez Celestyna Bougle, dyrektora École normale supérieure, postanowił w 1935 roku wziąć udział we francuskiej misji kulturalnej w Brazylii. Wykładał jako profesor gościnny na uniwersytecie w São Paulo.
W Brazylii mieszkał do 1939 roku; w tym czasie przeprowadził pierwsze terenowe badania etnograficzne, badając regiony Mato Grosso i dżungli amazońskiej. Badał życie ludów Guaycuru i Bororo, mieszkając przez jakiś czas wśród tych plemion. Po kilku latach powrócił tam, prowadząc drugą roczną wyprawę, której celem było poznanie ludów Nambikwara i Tupi-Kawahib. Edmund Leach sugeruje, że na podstawie informacji zawartych w Smutku tropików, Lévi-Strauss w żadnym z opisywanych przez siebie miejsc nie mógł spędzić więcej niż kilka tygodni, a zatem nigdy nie był w stanie swobodnie rozmawiać z tubylczymi informatorami w ich własnych językach.
Do Francji powrócił w roku 1940, żeby zaciągnąć się do wojska;