Kariera 6 kwietnia 2020 r. Laufey wydała swój debiutancki singiel „Street by Street”, który zajął pierwsze miejsce w islandzkim radiu. Przyciągnęła tym uwagę artystów, takich jak Billie Eilish, Willow Smith, V z BTS i Dodie. 30 kwietnia 2021 roku wydała swoją pierwszą EP-kę, Typical of Me, na której znalazł się utwór utwór „Street by Street” i sześć innych piosenek. Czasopismo American Songwriter umieściło EP-kę na swojej liście najlepszych albumów 2021 roku.
Album Everything I Know About Love ukazał się 26 sierpnia 2022 roku za pośrednictwem wydawnictwa AWAL. Na liście Billboard's Alternative New Artist Album album znalazł się na pierwszym miejscu.
Jej debiutancki album Bewitched został wydany 8 września 2023 roku. Pobił on rekord wszech czasów pod względem największego debiutu albumu jazzowego na Spotify w historii. Nagrania do Bewitched odbywały się w Los Angeles i Londynie, z udziałem orkiestr symfonicznych, trio jazzowych.
Podczas 66. ceremonii rozdania nagród Grammy album Bewitched wygrał w kategorii najlepszy album wokalny – pop tradycyjny.