Po powrocie, w 1998, po raz trzeci w swojej karierze zwyciężył w rozgrywkach o Puchar Brazylii, tym razem z Goi-s EC. W drugiej połowie 1998 pierwszy raz został zatrudniony w klubie z czołówki ligi brazylijskiej – w SE Palmeiras. W czasie rocznej pracy doprowadził go do triumfu w Copa Libertadores.
W czerwcu 2001 zastąpił Emersona Leão na stanowisku selekcjonera reprezentacji canarinhos. W czasie mistrzostw Brazylijczycy grali skutecznie i prezentowali widowiskowy styl gry, i bez większych problemów zdobyli tytuł mistrza świata. Scolari, który miał niemały wpływ na doprowadzenie do pełnej formy Ronaldo, swoją drużynę zbudował wokół młodych i niedoświadczonych piłkarzy, z których wielu po mistrzostwach zostało wykupionych przez najlepsze kluby Europy (Ronaldinho, Gilberto Silva, Roque Junior).
Po meczu finałowym z Niemcami zrezygnował i przez kolejnych kilka miesięcy starannie przebierał w propozycjach pracy. W listopadzie 2002 objął stanowisko selekcjonera reprezentacji Portugalii. Najpierw wbrew opinii prasy pozbył się z kadry starszych zawodników, a później doprowadził ją do wicemistrzostwa Europy.