Kontynuowała jednak swą podróż do miejsc świętych i została uzdrowiona w drodze powrotnej, podczas modlitwy, którą odmawiała przed krucyfiksem, w tym samym miejscu, gdzie kilka tygodni wcześniej zaniewidziała. W 1525 r., z okazji jubileuszowego roku świętego, by uzyskać odpust, odbyła pielgrzymkę do Rzymu. Papież Klemens VII, który słyszał o niej i jej owocnej pracy jako nauczycielki religii młodych dziewcząt prosił ją, by pozostała w Rzymie. Aniela jednak wróciła do Brescii.
W czasie najazdu wojsk cesarza Karola V Habsburga opuściła Brescię. Przebywała w Varallo i Mediolanie, gdzie miał swą siedzibę jej duchowy syn, książę Franciszek II Sforza. Po wycofaniu wojsk, powróciła do Brescii, by kontynuować działalność charytatywną i wychowawczą. W wieku 60 lat założyła zgromadzenie sióstr urszulanek, które poświęciły się przede wszystkim wychowaniu młodych dziewcząt, przygotowując je do macierzyństwa (1535). Dla swej wspólnoty napisała regułę zakonną. Na prawie diecezjalnym zatwierdził ją biskup Brescii 8 sierpnia 1536 r. W 1537 r. w formalnych wyborach została wybrana pierwszą przełożoną towarzystwa. Wraz z siostrami kontynuowała pracę wychowawczą, uważając, „iż nieład w społeczeństwie wywodzi się z nieładu w rodzinie”. Aniela stworzyła nowy model apostołowania sióstr zakonnych w Kościele.