(1954). W 1957 przyłączyła się do Teatro Nuovo di Milano, sceny kierowanej wówczas przez Michelangela Antonioniego.
Wkrótce zagrała w jego znanym filmie Przygoda (1960), za rolę w którym otrzymała nagrodę jury na 13. MFF w Cannes. Krytycy zachwycili się rolą Claudii, chłodnej kobiety z zamożnego towarzystwa, która rozwija romans z chłopakiem swojej zaginionej przyjaciółki. Później wzięła jeszcze udział w innych produkcjach Antonioniego: Nocy, Zaćmieniu i Czerwonej pustyni.
Spróbowała też hollywoodzkiej kariery, grając tytułową rolę w filmie Modesty Blaise (1966), opartym na komiksie o tym samym tytule. Film był jednak porażką w zgodnej opinii zarówno krytyków, jak i publiczności. Vitti wróciła więc do Europy, gdzie zagrała u Luisa Buñuela w Widmie wolności i raz jeszcze pracowała z Antonionim przy realizacji Tajemnicy Oberwaldu.
Zasiadała w jury konkursu głównego na 21. (1968) oraz na 27. MFF w Cannes (1974).
W 1989 napisała scenariusz do dramatu Sekretny skandal (Scandalo segreto), który sama wyreżyserowała i w którym zagrała główną rolę z Elliottem Gouldem. Był to jej ostatni występ na dużym ekranie.
O jej życiu prywatnym wiadomo niewiele, choć w 1993 opublikowała swoją autobiografię pod tytułem Sette sotane (wł. Siedem spódnic).