Kariera trenerska Mimo iż w ciągu ponad trzydziestoletniej kariery szkoleniowej prowadził osiem różnych zespołów z Primera División, najbardziej znany jest z pracy w Atlético Madryt. Pracował w tym klubie sześciokrotnie, zdobywając z nim wszystkie najważniejsze krajowe laury. Ponadto w 1986 doprowadził go do pierwszego od 1974 finału europejskich pucharów (porażka 0:3 z Dynamem Kijów w Pucharze Zdobywców Pucharów), a w 2002, po dwuletniej przerwie, wprowadził ponownie do pierwszej ligi.
Był także trenerem FC Barcelona, z którym triumfował w rozgrywkach o Puchar Hiszpanii, trzykrotnie Realu Betis, RCD Espanyol, Sevilli FC, Valencii CF, Realu Oviedo i ostatnio dwa razy RCD Mallorca.
Po Euro 2004 66-letni Aragonés zastąpił Iñakiego Sáeza na stanowisku selekcjonera reprezentacji Hiszpanii. Pokonał takich kandydatów na stanowisko jak: Benito Floto czy Victor Fernandez. Zadebiutował 18 sierpnia w wygranym 3:2 towarzyskim meczu z Wenezuelą. Mimo iż do Mundialu 2006 drużyna awansowała dopiero po barażach (5:1 i 1:1 ze Słowacją), to od czasu mistrzostw Europy do 27 czerwca 2006 nie zanotowała porażki. Pierwszą przegraną w roli selekcjonera Aragones zaliczył w drugiej rundzie mistrzostw świata, kiedy jego drużyna uległa 1:3 Francji i odpadła z turnieju.