Gra zespołu podporządkowana była dyscyplinie i żelaznej taktyce, której realizacji Van Gaal, nie wpływało to jednak negatywnie na efektowność gry – ówczesny Ajax był jednym z najbardziej ofensywnie grających zespołów w Europie. Wtedy też utrwalił się boiskowy obraz szkoleniowca – pragmatycznego analityka z nieodłącznym notatnikiem w ręku.
FC Barcelona W 1997 roku przyjął propozycję z FC Barcelony. Wprawdzie już na początku pracy w stolicy Katalonii zdołał wywalczyć dwa najważniejsze krajowe trofea, ale później, głównie w związku z brakiem sukcesów na arenie międzynarodowej (m.in. odpadnięcie w fazie grupowej Ligi Mistrzów 1997–1998 i 1998–1999), oraz z masowym ściąganiem do zespołu piłkarzy holenderskich, Van Gaal był coraz częściej krytykowany. Ściągnięcie rodaków nie przełożyło się na poprawę wyników (w sezonie 1999–2000 ośmiu holenderskich piłkarzy miało miejsce w podstawowej jedenastce) i w 2000 roku, po przegraniu rywalizacji w lidze z Deportivo La Coruña, szkoleniowiec złożył rezygnację. W ostatnim sezonie fani drużyny na każdym meczu na Camp Nou witali go gwizdami, a żegnali białymi chusteczkami.