Po ponownej delegalizacji KPI w 1948 aresztowany, spędził w więzieniu trzy lata. W 1952 poślubił Lilę Mazumdar Senguptę, działaczkę partyjną z Jalpaiguri. Para przeniosła się następnie do Siliguri. Majumdar kontynuował swą aktywność polityczną, na krótko został ponownie aresztowany w 1962. Po rozłamie w indyjskim ruchu komunistycznym (1964) związał się z nowo powstałą Komunistyczną Partią Indii (Marksistowską) (KPI (M)) i jej lewym skrzydłem. Był sekretarzem tej formacji w dystrykcie Siliguri.
Czołowa postać indyjskiego maoizmu, nazywany ojcem ruchu naksalickiego oraz indyjskim Mao Zedongiem. Jego Osiem dokumentów (1965-1967) uznaje się za ideologiczną podstawę powstania chłopskiego w Naxalbari (1967) oraz inspirowanego tym powstaniem ruchu. Majumdar argumentował w nich, że indyjska rewolucja winna podążać ścieżką walki zbrojnej, na podobieństwo rewolucji chińskiej, wzywał również do anihilacji wrogów klasowych.
W 1967 wystąpił z KPI (M), współtworzył Ogólnoindyjski Komitet Koordynacyjny Rewolucjonistów Komunistycznych. W 1969 stał się on podstawą Komunistycznej Partii Indii (Marksistowsko-Leninowskiej) (KPI (M-L)) z Majumdarem jako sekretarzem generalnym. Majumdar pozostawał w podziemiu, 16 lipca 1972 został schwytany przez policję. Torturowany, dwanaście dni później zmarł w Kalkucie w wyniku zawału mięśnia sercowego.