Jeszcze w 1964 r. podpisali kontrakt z wytwórnią Decca Records. We wrześniu tego roku wydali singiel „Lose Your Money”, który zapoczątkował ich karierę. Kolejny singiel „Go Now”, wydany w listopadzie, zajął pierwsze miejsce na liście przebojów w Wielkiej Brytanii i dziesiąte w USA. W następnym roku wydali swój pierwszy album – The Magnificent Moodies.
W 1966 nastąpiły zmiany personalne w składzie zespołu – odeszli Warwick, Laine i Rod Clark, który miał zastąpić Warwicka. Do zespołu dołączyli natomiast John Lodge i Justin Hayward. Wydany następnie drugi album Days of Future Passed (1967) zwiastował radykalną zmianę stylu muzycznego. Został on wydany przez Deram Records (oddział firmy Decca), zawierał także najbardziej znany przebój zespołu – balladę „Nights in White Satin”. Grupa w czasie długich lat istnienia zasadniczo zachowała wypracowane na Days of Future Passed łagodne symfoniczne brzmienie, uzyskiwane początkowo poprzez akompaniament orkiestry symfonicznej, a później przez wykorzystanie instrumentów elektronicznych, głównie melotronu.