Został zatrudniony dzięki interwencji swojego przyjaciela, Roberta Vaughna, w westernie Johna Sturgesa Siedmiu wspaniałych (The Magnificent Seven, 1960), gdzie zagrał postać małomównego rewolwerowca Britta, perfekcyjnie posługującego się nożem. W dramacie wojennym Dona Siegela Piekło jest dla bohaterów (Hell Is for Heroes, 1962) ze Steve’em McQueenem wystąpił jako kapral Frank Herpshaw, mechanik, który potrafi naprawić wszystko. W filmie wojennym Wielka ucieczka (The Great Escape, 1963) zagrał Australijczyka. Był narratorem filmu J. Lee Thompsona Królowie słońca (Kings of the Sun, 1963). Największy sukces kasowy przyniosły mu dwa filmy o superagencie Dereku Flincie – Flint nasz człowiek (Our Man Flint, 1966) w reż. Daniela Manna i Nie ma jak Flint (In Like Flint, 1967), humorystycznej wariacji na temat Bonda. Jednak odmówił kontynuacji serii.
Życie prywatne Był dwukrotnie żonaty. 14 listopada 1959 zawarł związek małżeński z Beverly Kelly. Mieli córkę Lisę (ur. 1957) i syna Jamesa Harrisona Coburna IV (ur. 22 maja 1961). Para rozwiodła się 12 kwietnia 1979, po 20 latach małżeństwa. 22 października 1993 w Wersalu we Francji poślubił aktorkę Paulę Murad Coburn;